Thèse Conception Théorique et Étude Mécanistique de Catalyseurs Nh à Basse Température par Apprentissage Automatique et Dft H/F - Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université de Montpellier École doctorale : Sciences Chimiques Balard Laboratoire de recherche : ICGM - Institut Charles Gerhardt de Montpellier Direction de la thèse : Tzonka MINEVA ORCID 0000000291562396 Début de la thèse : 2026-09-01 Date limite de candidature : 2026-07-15T23:59:59 Le sujet de la thèse de doctorat proposée s'inscrit dans le cadre d'un projet de recherche collaboratif plus vaste (CATANA-2, PEPER-DIADEM), consacré à la découverte, à la synthèse et à la compréhension mécanistique de nouveaux catalyseurs performants pour une synthèse de l'ammoniac plus durable. L'ammoniac (NH), grâce à sa forte densité énergétique, constitue une alternative prometteuse au stockage de l'hydrogène, qui demeure un défi majeur pour les systèmes énergétiques fondés sur les énergies renouvelables. Cependant, la production actuelle d'ammoniac par le procédé Haber-Bosch est fortement consommatrice d'énergie et génère d'importantes émissions de CO. Le développement d'une synthèse décentralisée de NH à basse température, compatible avec le caractère intermittent des énergies renouvelables, nécessite la mise au point de catalyseurs innovants. La thèse de doctorat visera à sélectionner les catalyseurs les plus stables et les plus actifs parmi une série d'hydrures et de nitrures, en s'appuyant sur une approche combinant la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et l'apprentissage automatique (Machine Learning, ML). La synthèse durable de l'ammoniac constitue un enjeu majeur de la transition énergétique, l'ammoniac étant considéré à la fois comme un vecteur énergétique prometteur et un moyen de stockage de l'hydrogène. Cependant, les procédés industriels actuels reposent principalement sur le procédé Haber-Bosch, fortement consommateur d'énergie et émetteur de CO. Le développement de nouvelles voies de synthèse et de décomposition de l'ammoniac à basse température nécessite ainsi la conception de catalyseurs plus performants et mieux adaptés à l'utilisation des énergies renouvelables intermittentes.
Dans ce contexte, la modélisation atomistique et les approches d'intelligence artificielle offrent des outils puissants pour accélérer la découverte de nouveaux matériaux catalytiques. L'étude des relations entre structure, stabilité thermodynamique et réactivité, ainsi que la compréhension détaillée des mécanismes réactionnels impliqués dans la synthèse et le craquage de l'ammoniac, sont essentielles pour établir des règles de conception rationnelle et orienter le développement de catalyseurs de nouvelle génération. Les travaux de cette thèse s'articulent autour de deux objectifs principaux :
1. Découverte de Catalyseurs Thermodynamiquement Stables
Identifier des surfaces catalytiques thermodynamiquement stables parmi les hydrures et nitrures ternaires, grâce à un criblage haut débit de candidats prédits par DFT-ML, en mettant l'accent sur leur adéquation pour la synthèse et la décomposition du NH à basse température.2. Analyse des Tendances de Performance des Catalyseurs
Étudier les tendances et motifs comportementaux des catalyseurs - tels que les énergies d'adsorption de N et H, les barrières énergétiques réactionnelles - et les relier à leur performance en conditions operando. L'objectif est de guider l'optimisation rationnelle des catalyseurs pour la synthèse et le craquage du NH. Le projet reposera sur une approche de chimie computationnelle combinant théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), apprentissage automatique (Machine Learning) et algorithmes évolutionnaires. Des calculs DFT périodiques seront réalisés afin de déterminer les propriétés énergétiques des surfaces catalytiques (énergies d'adsorption, barrières d'activation et stabilité des intermédiaires), puis utilisés pour entraîner des modèles d'apprentissage automatique dédiés au criblage de nouveaux matériaux. Un cadre EA-ML sera développé pour explorer et identifier des hydrures, nitrures et catalyseurs TM-A-N-H stables et potentiellement actifs.

Les mécanismes de synthèse et de décomposition de l'ammoniac seront étudiés à l'échelle atomique par l'analyse des voies réactionnelles, des intermédiaires adsorbés et des états de transition. Des surfaces d'énergie libre seront construites à partir de calculs thermodynamiques afin d'évaluer la stabilité et la réactivité des catalyseurs dans des conditions de température et de pression pertinentes.

Le candidat ou la candidate devra posséder de solides connaissances en chimie théorique et en méthodes mathématiques. Une expérience en développement méthodologique et en implémentation de nouvelles méthodes au sein de codes de chimie théorique constituera un atout.

• Machine learning
• Mathématiques
• Chimie